Sari toimub neli aastat pärast maagilise tüdruku Lyrical Nanoha StrikerS sündmusi, mille käigus maagiline tüdruk Nanoha Takamachi päästis ja lapsendas noore tüdruku nimega Vivio, kes on Sankt Kaiseri Olivie Segbrechti taaskehastus. Pärast põhikooli neljandasse õppeastmesse saabumist on Vivio saanud oma luureseadme Püha süda ja ta saab võimu ümberkujundamiseks, kasutades oma täiskasvanud Sankt Kaiseri režiimi. Peagi satub ta kokku tüdruku nimega Einhart Stratos, kes on sarnaselt Vivio'le teise Sankt Kaiseri valitseja Claus GS Ingvalt'i järeltulija. Kui Einhart on otsustanud tõestada, et tema võitlusstiil on kõige tugevam, sõbruneb Vivio temaga ja astub koos oma sõpradega võitluskunstide turniirile, kus nad võitlevad erinevate maagiliste vastastega ja saavad rohkem teada nende eelmisest elust.
